李光琴课题组:从氮氧化物(NOx)人工合成氨基酸发表于Angew. Chem. Int. Ed

发布人:陈昱昀 责任审核人:冯双

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氮氧化物(NOx)严重威胁着环境和人类健康,也是形成雾霾(PM)、酸雨的关键成分,将其转化为无毒或更有价值的化学品一直是一个难题。而现有的转化方法一般效率低或耗能高、成本大。此外,氨基酸是构成生命体蛋白质的基础单元,在生命活动中发挥着不可或缺的重要作用。因此,通过绿色环保的电化学方法将氮氧化物转化为氨基酸具有重要意义,不仅对能源环境的可持续发展具有积极的促进作用,还为开发新的氨基酸合成技术、促进生物医药发展提供助力。

我院李光琴教授课题组长期致力于多孔材料的合成及其在制氢加氢催化方面的研究,已发展了多种高效稳定涉氢催化剂材料,并调控催化中心的电子结构,有效改善活性中间体的吸附能,大大提高了制氢、加氢催化性能(J. Am. Chem. Soc., 2023, 145, 8, 4659–4666;Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202302220; Nat. Commun., 2021, 12, 1369;Nat. Commun. 2019. 10. 5048; Adv. Mater. 2019, 31, 1900430;Angew. Chem. Int Ed. 2022, 61, e202110838;Angew. Chem. Int Ed. 2022, 134, e202115521;Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202304007)。其中,他们设计了一种FeN4类血红蛋白的单原子催化剂,构建了NOx与加氢催化偶联系统,首次实现了氮氧化物NOx电加氢催化转化人工合成人体必需氨基酸(Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202304007),但是受限于多种复杂反应路径,该系统氨基酸的法拉第效率和选择性仍有待提高。

图1. NOx电催化合成氨基酸示意图

 

近日,该课题组经过潜心钻研,将NOX气体及水溶液NO3-、NO2-转化为氨基酸的反应路径和机理进行深入研究,取得了重要突破,制备的钴铁合金修饰的碳纤维自支撑膜,实现了高选择性、高产率合成一系列α-氨基酸,其中亮氨酸和2-氨基丁酸还可以在实验室条件下24小时内实现克级制备,预示着该策略具有工业应用前景。该项不但为含氮废气废液处理以及氮还原领域的发展、生命起源的探索具有重要意义,而且将电催化制氢中活性氢的有效利用,直接用于加氢催化,为制氢的发展和氢的高效利用起到积极推进作用,相关结果发表在Angewandte Chemie International Edition上。

我院博士研究生冼家慧和李穗生、博士后廖培森为该论文的第一作者,李光琴教授为通讯作者,论文工作得到了国家自然科学基金、广东省“珠江人才计划”引进创新创业团队、国家海外高层次人才计划、生物无机与合成化学教育部重点实验室、Lehn功能材料研究所的大力支持。

全文链接为:https://doi.org/10.1002/anie.202306726