分子磁体研究团队揭示单分子磁体的核自旋驱动弛豫新机制
随着信息技术的迅猛发展，大数据时代向信息存储和数据处理技术提出了更高的要求，迫切需要研发具有超高密度信息存储和量子信息处理能力的先进材料。单分子磁体在分子尺度下表现出磁记忆及量子效应，有望作为量子比特单元和量子逻辑门。利用核自旋的量子特性，可在单分子磁体体系中实现Grover量子搜索算法、读出电子自旋的信息以及通过原子钟跃迁增强量子相干性等等。然而，单分子磁体核自旋驱动的弛豫机制目前尚不清楚，限制了单分子磁体作为核自旋量子比特的深入探索和推广应用。
图1 钬基单分子磁体的核自旋驱动磁动力学及其弛豫机制
永利集团3044noc登录入口刘俊良副教授和童明良教授团队开展对单分子磁体核自旋驱动弛豫机制的研究，在前期建立的配位对称性导向组装高性能单分子磁体策略基础上，从15-MCNi-5金属冠醚配体出发，精准构筑了具有同位素效应的HoNi5单分子磁体，其中Ho(III)具有近乎完美的五角双锥配位几何（见图a）。通过Ho(III)的电子自旋与核自旋的超精细相互作用，并进一步与外围金属冠醚环的磁耦合，产生了系列具有超精细结构的基态及激发态能级。借助第一性原理计算以及对磁学数据的模拟分析，发现在偶数倍特征场（能级交叉）时，HoNi5单分子磁体的磁弛豫主要由类奥巴赫过程主导；在奇数倍特征场（能级免交叉）时，磁弛豫机制则主要受非相干磁量子隧穿过程所支配（见图b和图c）。
有效能垒是单分子磁体的重要性能参数之一，通过外界刺激操纵弛豫机制，对实现有效能垒的精准调控具有重要科学意义。该工作首次观察到单分子磁体的有效能垒随外磁场的变化出现周期振荡现象——即场致振荡行为（见图b），由此揭示了在外部磁场、内部磁耦合以及超精细作用共同驱动下单分子磁体的核自旋驱动的磁弛豫动力学，开拓了利用磁场和超精细作用协同操纵单分子磁体磁弛豫的新途径。
该研究论文以“Field-Induced Oscillation of Magnetization Blocking Barrier in a Holmium Metallacrown Single-Molecule Magnet”为题，发表在Chem期刊。永利集团3044noc登录入口为该成果的第一完成单位，伍思国博士为文章第一作者，刘俊良副教授、童明良教授、比利时鲁汶大学Le Tuan Anh Ho博士和Liviu F. Chibotaru教授、德国卡尔斯鲁厄理工学院Wolfgang Wernsdorfer教授为共同通讯作者。该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金重点国际（地区）合作研究项目、广东省“珠江人才计划”本土创新科研团队等项目的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.12.022
