欧阳钢锋教授团队在高级氧化技术领域取得新进展：首个非光介导空穴氧化体系

在非均相催化剂上生成的光生空穴(h⁺)是一种重要的活性氧化物种，在绿色能源、化学合成和环境技术等领域都有着广阔的应用。作为光催化活性的核心过程，电子-空穴的分离、转移和复合往往发生在几十个飞秒到几百个皮秒的超小时间尺度上，导致光生电子和空穴的利用率非常低。几十年来，为了提高光生电子-空穴对的分离效率，人们做出了巨大的努力，例如，在催化剂上构筑缺陷或异质结构等。然而，尽管如此，仍有大部分载流子在参与表面反应之前就被电荷复合过程所消耗。

受传感领域研究的启发，永利集团3044noc登录入口欧阳钢锋教授团队提出了一种简单的策略：利用超氧化物的强吸电子效应，通过捕获催化剂表面的电子，在其表面产生具有高氧化电位和长寿命的空穴载流子。以过硫酸盐为模型超氧化物，以缺陷态碳纳米管为催化剂，构筑了首个非光介导的高效空穴氧化体系，在水中污染物催化降解方面展现了卓越的性能，催化效率显著优于光催化技术，这为具有长寿命载流子体系的构筑提供了新的思路。

图1：传统光催化过程与非光介导空穴催化过程

通过深入系统的研究发现，碳纳米管上缺陷位为催化反应的活性位点，而缺陷位上未配对自旋电子对催化活性则起着关键作用。同时，通过理论计算发现，该体系的氧化电势可以通过在碳纳米管上构筑适当类型的缺陷来实现有效调控。此外，还利用缺陷态碳纳米管原位制备了滤水膜，实现了真实水体种低浓度污染物的连续快速去除，使得该体系成为了一种理想的水处理系统。

图2：缺陷态碳纳米管的表征与催化性能测试

图3：连续水处理系统的构筑及水处理效果

研究成果发表在国际知名综合期刊ACS Central Science上，论文题目为“Unprecedented Nonphotomediated Hole (h+) Oxidation System Constructed from Defective Carbon Nanotubes and Superoxides”。

欧阳钢锋团队王俊慧副研究员为文章的第一作者，欧阳钢锋教授为文章的通讯作者。上述研究工作得到了国家自然科学基金、广东省自然科学基金和中央高校基本科研专项资金的资助，也得到了永利集团3044noc登录入口测试中心精准服务的大力支持。

论文链接： https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscentsci.0c01600